В начале 1933 года по личному распоряжению начальника внешней разведки А.Х. Артузова, хорошо знавшего Николая Львовича по его работе в Восточном отделе, Волленберг переводится в Иностранный отдел ОПТУ и вскоре направляется на оперативную работу в Иран в качестве руководителя тегеранской резидентуры.

С приходом к власти в Германии в 1933 году Гитлера Иран стал одним из объектов его активного внимания. Гитлеровское окружение хорошо понимало стратегическую важность этой страны, граничащей с Советским Союзом. Поэтому деятельность немецкой агентуры в Иране была направлена в первую очередь на превращение страны в плацдарм для ведения разведывательно-диверсионной работы против СССР. При попустительстве Реза-шаха немцы проникли в качестве инструкторов в армию, полицию и жандармерию. Их агентура находилась на ключевых позициях в иранских учреждениях. Германская разведка поставила перед собой цель создать в основных городах Ирана профашистские группировки, которые могли бы сыграть роль «пятой колонны» в ходе войны с СССР.

Безусловно, такие планы Германии не прошли мимо советского руководства. Перед внешней разведкой были поставлены задачи своевременно выявлять намерения немцев и их агентуры в Иране и нейтрализовывать их. Следует отметить, что внешняя разведка вела работу не против самого Ирана, так как он не представлял прямой угрозы для СССР, а использовала иранскую территорию для работы против потенциального противника — Германии.

Направление в Иран Волленберга, имевшего большой опыт контрразведывательной работы и работы в качестве одного из руководителей Восточного отдела ИНО, было вызвано в первую очередь складывающейся в этой стране обстановкой. И руководство разведки не ошиблось в выборе резидента. За короткий срок Волленберг сумел значительно активизировать деятельность тегеранской резидентуры и восстановить связь с рядом ценных источников. У сотрудников резидентуры появились перспективные разработки. Вся эта работа закладывала хорошую базу для успешного решения в дальнейшем разведывательных задач по Ирану. Но решались они уже без Николая Львовича.

В августе 1934 года Волленберг прибыл в Москву в отпуск. Руководство разведки положительно оценило деятельность резидента в Тегеране и… объявило о решении направить его на руководящую разведывательную работу в другую страну. Этой страной была Польша.