В 1926 году Волленберга переводят на работу в центральный аппарат ОГПУ в Москву. Вначале он являлся помощником начальника Экономического управления (ЭКУ) ОГПУ, а затем — заместителем начальника Восточного отдела ИНО ОГПУ. Однако фактически он руководил этим отделом, так как его начальник Я.Х. Петерс был перегружен партработой.

Восточный отдел являлся самостоятельной структурной единицей в составе ОПТУ и в связи с особенностями чекистских задач, вытекавших из требований и установок партии по национальному вопросу, занимался проблемами борьбы с контрреволюцией на Востоке. Решение о создании Восточного отдела было принято постановлением Политбюро ЦК РКП(б) в 1919 году по предложению Ф.Э. Дзержинского. 2 июня 1922 года Восточный отдел был подчинен Секретно-оперативному управлению ПТУ и его возглавил Владимир Стырне. Отдел был призван объединить работу чекистов на Кавказе, в Туркестане, Башкирии, Татарии и в Крыму, а также в Хивинской и Бухарской народных советских республиках в сфере «специфической восточной контрреволюции и шпионажа». Одновременно отдел курировал деятельность резидентур в Афганистане, Турции и Иране. Вскоре начальником Восточного отдела стал член коллегии ОПТУ замечательный советский чекист Яков Христофорович Петерс. Позднее Петерс был направлен в Среднюю Азию с тем, чтобы на месте принимать меры по устранению различного рода осложнений, возникавших там на почве национальных отношений.

За активную работу в 1927 году Н.Л. Волленберг был награжден Грамотой Коллегии ОПТУ, а позже почетным боевым оружием — маузером и золотым портсигаром.

В 1928—1930 годах Волленберг являлся полномочным представителем ОПТУ по Казахстану (Казахская АССР). Возвратившись в 1930 году в Москву, он работал на руководящих должностях в центральном аппарате ОПТУ С 1931 по 1933 год находился в особом резерве ОПТУ с откомандированием на учебу на курсы руководящего состава.