26 августа 1768 г. «Индевор» вышел из Плимута, 13 ноября прибыл в Рио-де-Жанейро и 7 декабря отплыл к югу. 16 января 1769 г. у юго-восточной оконечности Огненной Земли Кук укрылся от бури в бухте Буэн-Сусесо. Там он и его спутники высаживались на берег, где впервые встретились с огнеземельцами. С этого момента дневники участников экспедиции начинают заполняться очень ценными для историков и этнографов записями о внешнем виде, поведении и образе жизни островитян, почти или совершенно не тронутых европейской культурой. Участники экспедиции делали также зарисовки и собирали вещевой материал: оружие, одежду и обувь, домашнюю утварь, украшения, музыкальные инструменты, предметы религиозного культа и т. д. Конечно, за редкими исключениями, моряки собирали эти предметы вовсе не с научной целью, а из корыстных соображений. Сам Кук неоднократно отмечал, с какой поразительной жадностью его люди — «джентльмены» и простые матросы — производили обмен с островитянами, получая за гвоздь, железный крючок, тряпку, кусок битого стекла и т. п. экзотические предметы, которые они рассчитывали сбыть по высокой цене коллекционерам.

Однако Кук и его спутники были людьми своего века. Они не понимали и не могли понять ни тех общественно-экономических формаций, которые им приходилось наблюдать в тихоокеанских странах, ни тех систем родства и форм семьи, которые там действительно существовали. Факты, сообщаемые ими, имели большое значение для науки. Но они собирались и, следовательно, отбирались людьми, зараженными научными и массовыми предрассудками капиталистического общества второй половины XVIII в. Они часто не обращали внимания на факты, характеризующие общественный уклад, систему родства островитян. Поэтому Кук, как человек очень умный, наблюдательный и, несомненно, свободный от религиозного ханжества, но и менее ученый, чем известнейшие из его спутников, имел перед ними преимущество: в одинаковых условиях он лучше видел и меньше искажал факты в угоду буржуазных просветительных теорий XVIII в. Не коснулся его, конечно, и модный тогда сентиментализм с его слащавой идеализацией «естественной жизни на лоне натуры». Записи Кука по простоте изложения и непосредственности выгодно отличаются даже от лучшего из описаний его плаваний, принадлежащего Георгу Форстеру (вторая экспедиция).

21 января, когда буря утихла, «Индевор» оставил бухту Буэн-Сусесо, 25 января обогнул мыс Горн и 13 апреля стал на якорь у Таити. 3 июня 1769 г. при исключительно благоприятной погоде Ч. Грин произвел астрономические наблюдения над всеми фазами прохождения Венеры через диск Солнца. 26 июня — 1 июля Кук вместе с Банксом на шлюпке обогнул весь остров. 9 июля Кук покинул Таити, взяв с собой смышленого полинезийца Тупию и его мальчика-слугу. Тупия оказал во время плавания ценные услуги как проводник по Океании, как переводчик и часто как посредник между англичанами и полинезийцами. По его указаниям и благодаря карте, им вычерченной, были открыты 14 июля — 9 августа к северо-западу от Таити (между 16–17° ю.ш.) четыре небольших Подветренных о-ва. Кук назвал эту группу о-вами Общества (в честь Лондонского Королевского общества); позднее к ним стали причислять ряд западных атоллов, затем Таити и южные (Наветренные) острова: Пользуясь картой Тупии, Кук прошел на юг и 14 августа открыл у 23° ю.ш. небольшой остров Руруту, из цепи Тубуан.

Кук сначала искал материк к югу от Таити до 40°22' ю.ш. и, не найдя здесь и признаков земли, 2 сентября повернул на запад. Пройдя в тридцатых широтах по «пустому» океану более 2,5 тыс. км, «Индевор» 8 октября 1769 г. у 38°15' ю.ш. и 178° в.д. подошел к неизвестной земле и три дня стоял на якоре в бухте «Поверти». В отдалении он отметил «очень высокие горы». Коренные жители страны, маори, говорили на языке, сходном с таитянским, так что Тупия мог с ними объясниться. Во время первой высадки на берег матросы, охранявшие шлюпку, убили мужчину, «готовящегося метнуть копье в шлюпку». На второй день Кук приказал застрелить другого, выхватившего кортик, и моряки стреляли по маори дробью и ранили троих. На следующий день по приказу Кука матросы вновь стреляли в маори, убегавших от них в каноэ, и убили троих.

Кук обследовал соседние берега и убедился, что перед ним большая земля, но не знал, остров ли это или часть Южного материка. Пять дней он медленно шел на юг и открыл залив Хок. 17 октября от мыса Тернагейн (у 40°30' ю.ш.) Кук повернул на север. Следуя вдоль берега и не раз высаживаясь на сушу, он обогнул 31 октября Восточный мыс (37°40' ю.ш., 178°40' в.д.) и шел на запад до 176° в.д., где берег повернул на северо-запад, т. е. открыл залив Пленти. У 37° ю.ш. вахтенный офицер Джон Гор, увидев на одном маори красивую накидку, предложил ему взамен кусок ткани. Тот ткань взял, а накидку дать отказался, и Д. Гор убил его. Офицер-убийца не понес никакого наказания. Правда, Кук не одобрял убийства, но из чисто практических соображений он считал, что «наказание было слишком суровым для такого незначительного проступка», и не хотел вызывать озлобления островитян, с которыми, как он предполагал, ему еще не раз придется иметь дело.

15 ноября 1769 г. Кук объявил о присоединении этой страны к британским владениям. Далее к северо-западу 18–25 ноября он открыл и исследовал залив Хаураки, на юге глубоко врезавшийся в сушу, а на севере (у 36° ю.ш.) огражденный от открытого океана «Барьерными островами» — Грейт-Барриер и Литтл-Барриер. 10 декабря за 35° ю.ш., у «Песчаного залива» (теперь Грейт-Эксибишен), горная страна сменилась бесплодной низменностью. «Вряд ли на земле найдется более неприветливое, голое и пустынное место, чем берег этого залива… Однако как ни бедна эта земля, она обитаема». Близ этого унылого берега, иногда теряя его из виду, Кук лавировал до 19 декабря, когда обогнул северную оконечность исследуемой земли (Северный мыс — 34°20' ю.ш., 173° в.д.). Тождество ее с Новой Зеландией, открытой Тасманом, Кук предположил 25 декабря, после того, как нашел о-ва Трикингс, а окончательно установил 30 декабря, когда увидел мыс Марии Ван-Димен, и двинулся на юг вдоль побережья, показанного на карте Тасмана.

10 января 1770 г., после того как Кук обошел северо-западный выступ Новой Зеландии — п-ов Окленд, он заметил, что характер берега изменился: вместо унылой низменной и песчаной полосы «…поверхность суши довольно высокая, много леса и зелени». Через три дня Кук увидел за 39° ю.ш. на небольшом полуострове гору Эгмонт (2517 м) с вершиной, в разгаре лета покрытой снегом, а 15 января вошел «в очень широкий и глубокий залив». Обследуя его берега, Кук 23 января, «взобравшись на возвышенность, увидел перед собой водное пространство, которое было Восточным морем. Пролив или проход из него в Западное [Тасманово море] был чуть к востоку от входа в бухту, где мы отдали якорь». Кук назвал его проливом Королевы Шарлотты — теперь пролив Кука.

Закончив ремонт корабля, он 7–8 февраля вышел этим проливом в «Восточное море», к южной оконечности исследуемой земли — мысу Паллисер. За ним побережье повернуло на север, и Кук вновь прибыл к мысу Тернагейн. Итак, по крайней мере часть тасмановой Новой Зеландии оказалась не выступом южного континента, а большим островом (о. Северный, 114,7 тыс. км²), обойденным «Индевором». Однако земля к югу могла быть частью материка, и Кук пошел вдоль ее восточного берега, но и она оказалась островом, еще более крупным, чем Северный. Двигаясь вдоль западного высокого и скалистого побережья с многочисленными фьордами, судно вернулось к проливу Королевы Шарлотты 27 марта 1770 г. Кук не уступил настойчивым просьбам Банкса зайти в один из фьордов. Он совершенно справедливо опасался, что корабль долго не сможет выбраться из этой узкой ловушки: в то время преобладали западные ветры. Закончив обход о. Южного (150,6 тыс. км²), Кук установил, хотя наблюдениям мешал густой туман, «что непрерывная цепь гор пересекает [этот] остров на всем его протяжении», и, таким образом, завершил открытие Южных Альп, начатое Тасманом. За полгода «Индевор» описал гигантскую — длиной около 4,5 тыс. км — восьмерку вокруг всей Новой Зеландии. При обходе восточного побережья 16–17 февраля Кук обнаружил близ 44° ю.ш. высокий п-ов Банкс, принятый им за остров, а 6 марта усмотрел издали низкий о. Руапуке (46°45' ю.ш.). «Из-за южного ветра и небрежного управления» корабль тогда сильно отклонился к востоку и поэтому не замечен был пролив (Фово) к западу от Руапуке; открытая же 9–10 марта «земля, очень похожая на остров», была принята за крайний южный выступ Новой Зеландии. А в действительности это был о. Стьюарт (1735 км²).

Во время плавания в 30–40-х широтах Д. Кук «закрыл» последний неизвестный материк, который еще надеялись найти в умеренной зоне южного полушария, открыл и положил на карту огромный двойной о. Новая Зеландия, по площади почти на 36 тыс. км² больше, чем его антипод — о. Великобритания. Координаты Новой Зеландии с большой точностью были определены астрономом Ч. Грином.