С конца 1920-х годов стал проявляться в старце Серафиме чудесный дар исцеления. Однажды к нему привели одержимую женщину, он не могла войти в храм, как ее начинало трясти. Он повел бесноватую к иконам, поставил на колени, а сам стал рядом. Помолившись, помазал ей лоб маслом из лампады. Женщину стало корчить, на губах выступила пена, ужасные крики ее начали переходить в собачий лай. Серафим накрыл ее епитрахилью и долго читал молитвы, пока она не успокоилась. С тех пор беснование кончились, больная полностью исцелилась.

Как-то в Вырице шестилетний мальчик упал с высокого дерева и разбился, как все думали, насмерть. Он не двигался и не дышал. Мать, рыдая, на руках отнесла ребенка к старцу. Отец Серафим сказал: «Положи его!» Затем помолился над мальчиком и благословил. Ребенок встал и через несколько минут уже бегал по улице.

Свидетелей таких чудес было множество. Жительница Вырицы Клавдия Печковская вспоминала: «Во время войны я получила сильное ранение в голову, и меня мучили непрестанные головные боли. Врачи ничем не могли помочь. Отец Серафим сказал: «Подойди поближе, сейчас мы тебя вылечим». Он накрыл мою голову епитрахилью и возложил на меня руки. С тех пор я не знаю, что такое головная боль».

К праведнику шли толпами. Постоянным гостем у старца был знаменитый во всем мире академик Иван Павлов, которого в советские времена старались изобразить атеистом. На самом деле он был глубоко верующим человеком, а с большевиками хитрил. Приезжали академик астрономии Глазенап, известный своими трудами в области квантовой механики академик Фок, биолог Орбели, профессор гомеопат Фаворский и другие светила науки. Они вели с отцом Серафимов задушевные беседы и уходили от него просветленными.