Третье путешествие Козлова в Центральную Азию (1899–1901 гг.) было в то же время его первой самостоятельной экспедицией. Она называлась Монголо-Тибетской: ее можно определить как географическую, в отличие от двух следующих, в основном археологических. В середине лета 1899 г. экспедиция проследовала от границы вдоль Монгольского Алтая к озеру Орог-Нур (45° с.ш., 101° в.д.) и при этом произвела первую точную съемку и подробное исследование этой горной системы. Сам Козлов прошел по северным склонам главного хребта, а его спутники, ботаник Вениамин Федорович Ладыгин и топограф Александр Николаевич Казнаков, несколько раз переваливали хребет и от 92° в.д. проследили также и южные склоны. Выяснилось, что главный хребет простирается на юго-восток до 98° в.д. в виде единой горной цени, постепенно понижающейся, и заканчивается хребтом Гичгэнийн-Нуру, а далее тянется Гобийский Алтай, состоящий лишь из цепи небольших холмов и коротких низких отрогов. Затем все трое разными путями пересекли пустыни Гоби и Алашань; соединившись, они поднялись на северо-восточную окраину Тибетского нагорья, обошли с севера страну Кам, расположенную в верховьях рек Янцзы и Меконг. Здесь Козлов открыл четыре параллельных хребта юго-восточного направления: на левом берегу Янцзы — Пандиттаг (200 км), на правом — Русского Географического Общества — водораздел между верхней Янцзы и Меконгом (длина около 450 км, вершина до 6 тыс. м), на правом берегу Меконга — хребет Вудвилл-Рокхилла (400 км), южнее — Далай-Ламы (400 км, на наших картах — без названия) — водораздел бассейнов верхнего Меконга и Салуина. На обратном пути после подробной описи озера Кукунор путешественники снова пересекли пустыни Алашань и Гоби и достигли 9 декабря 1901 г. Кяхты. Телеграмма Козлова развеяла упорные слухи об их гибели: почти два года от них не поступало никаких сведений. Эта экспедиция описана Козловым в двухтомном труде «Монголия и Кам», «Кам и обратный путь». 

В 1907–1909 гг. Козлов возглавлял так называемую Монголо-Сычуаньскую экспедицию. Помощниками его были топограф Петр Яковлевич Напалков и геолог Александр Александрович Чернов. Следуя от Кяхты через пустыню Гоби, они перевалили Гобийский Алтай и вышли в 1908 г. к озеру Сого-Нур, в низовьях правого рукава р. Жошуй. Повернув на юг, Козлов через 50 км (у 41 °45' с.ш. и 101 °20' в.д.) открыл развалины Хара-Хото, столицы средневекового тангутского царства Си Ся (XIII в. н. э.). При раскопках он нашел большую библиотеку (2000 книг) на тангутском языке, более 300 образцов тангутской живописи и т. д.

От Хара-Хото экспедиция двинулась на юго-восток и пересекла пустыню Алашань до хребта Алашань, причем Напалков и Чернов исследовали территорию между р. Жошуй и средней Хуанхэ и западную полосу Ордоса. В частности, они установили, что Жошуй такая же блуждающая река, как и Тарим, и что хребет Арбисо, на правом берегу Хуанхэ, является северо-восточным отрогом хребта Хэланьшань. Повернув на юго-запад, экспедиция проникла в верхнюю излучину Хуанхэ — в высокогорную (до 500 м) страну Амдо (34–36° с.ш., 100–102° в.д.) — и впервые всесторонне исследовала ее. Весной 1909 г. Козлов прибыл в Ланьчжоу, а оттуда прежним маршрутом вернулся в Кяхту, завершив свое выдающееся археологическое путешествие в середине 1909 г. Козлов описал его в работе «Монголия и Амдо и мертвый город Хара-Хото»; опубликована она была уже при Советской власти (1923 г., 2-е изд., 1947 г.).