Весной 1866 г. из Зайсана в оазис Гучен вышел хлебный караван под охраной сотни казаков. Ими командовал офицер Генерального штаба Михаил Васильевич Певцов. Экспедиция прошла сначала на юг по каменистой равнине с однообразным рельефом между хребтами Тарба-гатай и Саур. Певцов установил, что ранее она представляла глубокую межгорную впадину, позже заполненную отложениями горных потоков. Перевалив невысокий пограничный хребет, караван проследовал вдоль южных склонов Саура на восток к большому озеру Улюнгур. Певцов две недели исследовал его бассейн, нанес на точную карту горько-соленое озеро Бага-Hyp, установив, что сравнительно недавно оно было пресным, а по площади гораздо больше и что оба озера занимают часть обширной впадины.

В июне экспедиция продолжила путь на юго-восток вдоль левого берега р. Урунгу. Певцов впервые исследовал и нанес ее на карту — до предгорий Монгольского Алтая. Здесь (у 90° в.д.) караван повернул на юг, пересек восточную часть Джунгарии, описанную Певцовым, и достиг Гучена, пройдя около 700 км, из них 500 км — по ранее неисследованной местности. Результаты этого путешествия — описание маршрута и карта Восточной Джунгарии — были опубликованы Певцовым в 1879 г. в работе «Путевые очерки Джунгарии».

В 1878 г. Певцов отправился в Монголию в составе другого торгового каравана для изучения пути вдоль северных склонов Монгольского Алтая. С верховьев Бухтармы (система Иртыша) в начале августа он прошел на восток и перевалил пограничный хребет Сайлюгем, причем установил, что горный массив Табын-Богдо-Ола представляет узел всей системы Алтая. Повернув затем на юго-восток, Певцов через город Кобдо прошел до излучины р. Дза-бхана, обследовал его среднее течение и двинулся далее на юго-восток по южному склону хребта Хангай. Он пересек ряд значительных рек (Байдраг-Гол, Туйн-Гол, Тацын-Гол, Аргын-Гол, Онгин-Гол) и установил, что все они берут начало в Хангайском хребте. Это открытие в корне изменило представление о гидрографии края.

Южнее Певцов открыл и описал длинную (около 500 км) и узкую бессточную впадину между Хангаем и Алтаем, назвав ее Долиной Озер. Как он правильно решил, эта впадина является западным клинообразным рукавом Гоби. Своими гидрографическими исследованиями и открытием Долины Озер он доказал, что хребет Хангай нигде не соединяется с Монгольским Алтаем, впервые верно показанным на его карте в виде длинного (около 1000 км) хребта, вытянутого в юго-восточном направлении.

Дальнейший путь каравана пролегал по окраине Долины Озер вдоль восточной части Гобийского Алтая. Певцов обнаружил здесь два коротких, почти параллельных горных массива, поднимающихся выше 3,5 тыс. м: Их-Богдо-Ула с признаками современного оледенения и Бага-Богдо-Ула. К юго-востоку от Долины Озер он открыл невысокий (до 3 тыс. м) окраинный хребет Гобийского Алтая (Гурван-Сайхан, 150 км) и показал, что юго-восточные отроги Алтая за 42° с.ш. окончательно исчезают в обширной равнине Галбын-Гоби (пересекается 107° в.д.). Так Певцов установил направление и протяженность (более 500 км) Гобийского Алтая и этим в основном завершил открытие всей системы Монгольского Алтая.

От Гурван-Сайхана караван продолжал идти на юго-восток и пересек Монгольскую Гоби. Певцов обнаружил, что ее северная часть — всхолмленная страна с невысокими грядами, а южная — выше и принадлежит другой горной стране с приблизительно широтным простиранием — хребту Иньшань. Тем самым он доказал обособленность Гобийского Алтая и от Иньшаня.

После двухмесячного отдыха Певцов весной 1879 г. вновь прошел через Гоби, но теперь на северо-запад по караванному пути к Урге (с 1924 г. Улан-Батор). Он дал первую сравнительную характеристику северных и южных районов Гоби, отметил молодость рельефа страны и постепенное усыхание рек и озер края, некогда обильно орошаемого..

Проведя в Урге более месяца, Певцов в начале мая двинулся на запад, перевалил и нанес на карту горы, протягивающиеся от Урги до р. Орхон, и выяснил, что они являются западным продолжением Хэнтэйской системы. Далее он пересек южную часть бассейна Селенги, несколько северных отрогов Хангая и главный хребет. В результате он впервые верно определил не только направление, протяженность (около 700 км) и высоту третьей крупной орографической единицы Монголии — Хангая, но и выявил важнейшие его северные и южные отроги.

Еще дальше на запад Певцов обследовал нижнее течение р. Дзабхана и установил, что эта река (более 800 км) впадает в озеро Айраг-Нур, южный бассейн большого озера Хиргис-Нур, и что она связывает с Хиргис-Нуром два других крупных озера — Хара-Нур и Хара-Ус-Нур. И Певцов правильно предположил, что ранее вся эта часть Северо-Западной Монголии — Котловина Больших Озер — была покрыта водой и представляла единое пресное озеро. Достигнув озера Ачит-Нур, Певцов обнаружил его связь через р. Кобдо с Котловиной Больших Озер. Летом 1879 г. он закончил работу в поселке Кош-Агач, на р. Чуя.

Общий результат второй экспедиции — установление главнейших черт орографии и гидрографии северо-западной части Центральной Азии. В «Очерке путешествия по Монголии и северным провинциям Внутреннего Китая» (1883 г.) Певцов, между прочим, дал первую сравнительную характеристику ландшафтов Монгольского и Русского Алтая. И он составил на основании маршрутной съемки принципиально новые карты Центральной Азии.